錫基安時級軟包電池的制備工藝及電化學性能 圖片來源：中國科學院物理研究所
據(jù)中國科學院物理研究所消息，鈉離子電池資源豐富、成本較低，但對體積能量密度要求高。錫合金負極更安全、易加工，兼容現(xiàn)有生產(chǎn)線。但是，它在循環(huán)過程中體積變化大，導致顆粒粉化、電接觸喪失，形成電化學失活的“死錫”，造成活性物質(zhì)利用率降低和容量迅速衰減。
盡管此前報道的改性策略能夠緩解其體積膨脹而提升循環(huán)穩(wěn)定性，卻以犧牲容量發(fā)揮和首周庫侖效率為代價，且材料制備復雜，成本高。同時，錫的莫氏硬度低，易在漿料制備中發(fā)生自發(fā)團聚，也限制了其規(guī)?；苽?。
近日，中國科學院物理研究所/北京凝聚態(tài)物理國家研究中心團隊，提出了構(gòu)建單壁碳納米管導電限域網(wǎng)絡(luò)的策略，攻克了錫基負極的穩(wěn)定性難題。相關(guān)研究成果發(fā)表在《自然-能源》（Nature Energy）上。研究工作得到國家重點研發(fā)計劃、國家自然科學基金、中國科學院相關(guān)項目、京津冀基礎(chǔ)研究合作專項項目等的支持。
研究團隊利用單壁碳納米管與微米錫晶面之間的強吸附作用，構(gòu)建了堅固的交聯(lián)網(wǎng)絡(luò)。這一網(wǎng)絡(luò)在電極制備階段充當“過程控制劑”，抑制了錫顆粒的團聚，實現(xiàn)了高活性物質(zhì)負載的電極制備。團隊通過多尺度表征技術(shù)結(jié)合機器學習，研究了微米錫顆粒在循環(huán)過程中的形貌演化過程，并建立了拓撲演化與電化學性能間的定量化正相關(guān)關(guān)系。這揭示了錫負極經(jīng)歷充分拓撲形貌演化是保證電化學反應持續(xù)進行的必要條件，而加固交聯(lián)網(wǎng)絡(luò)的支撐作用可以維持形貌演變過程中顆粒間連續(xù)的機械與電接觸，確保了持續(xù)的高活性物質(zhì)的利用率，從而兼顧高容量的發(fā)揮與長循環(huán)穩(wěn)定性。
基于這個策略，研究制備出的微米錫負極在0.1A/g下具有789.4mAh/g的高可逆容量，并在2A/g的大電流下循環(huán)6000次后，容量保持率仍達87.6%?；诠锛壏糯笾苽涞奈⒚族a負極，研究制備了安時級鈉離子電池，實現(xiàn)了超過453 Wh/L的高體積能量密度，并在4C倍率下實現(xiàn)穩(wěn)定循環(huán)。此外，該電池還展現(xiàn)出優(yōu)異的低溫性能，綜合指標優(yōu)于商業(yè)磷酸鐵鋰電池。
這項研究為設(shè)計合金負極提供了新思路，并為開發(fā)下一代高能量密度鈉離子電池提供了可擴展的實用化路徑。
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